Машинное обучение помогает открывать новые улучшенные неорганические люминофоры
Неорганические люминофоры раскрыли потенциал светодиодов для получения белого света, произведя революцию в коммерческом освещении. Однако, несмотря на огромное количество известных неорганических соединений, поиск соединений, которые могли бы содержать редкоземельные элементы и стать новыми неорганическими люминофорами, утомителен и требует много времени. Могут ли достижения в области машинного обучения способствовать лучшему обнаружению материалов? Так считает Джакоа Бргох из Университета Хьюстона, штат Техас, США. Он и его команда создали ряд алгоритмов машинного обучения для выявления материалов-кандидатов из базы данных, содержащей более 100 000 соединений.
Если вы посмотрите на то, как мы проводим время в сети, вы можете сделать вывод, что роботы — или, по крайней мере, искусственный интеллект (ИИ) — уже взяли верх. Алгоритмы машинного обучения (ML) влияют на фильмы и веб-сайты, которые нам рекомендуют, продукты, которые нам показывают, и мнения, которые нам представляют. В то время как ранние достижения в области машинного обучения были обусловлены такими компаниями, как Facebook, Amazon, Netflix и Google, машинное обучение способно улучшить не только доходы от рекламы.
Одной из развивающихся областей исследований является применение машинного обучения для помощи в открытии новых материалов. Этот подход, ключевой в области «информатики материалов», потенциально может быстрее находить «материалы-кандидаты», а также может учитывать материалы, которые в противном случае могли бы быть проигнорированы.
Восполнение потерянного света
Профессор Джакоа Бргох и его команда из Университета Хьюстона, США, изучают применение методов машинного обучения в дизайне нового освещения. Их область интересов — люминесцентные неорганические соединения, материалы, впервые использовавшиеся в телевизионных трубках и люминесцентных лампах, которые теперь нашли применение в экранах компьютеров и телефонов, и даже в лазерах.
Возможно, их наиболее важным применением является светодиодное освещение. Современные светодиодные фонари на 75% эффективнее ламп накаливания, служат в 25 раз дольше, не портятся при многократном включении и состоят из экологически чистых материалов.
«Машинное обучение способно улучшить не только доходы от рекламы. “
Первоначальная задача при создании светодиодного освещения заключалась в поиске метода создания белого света. Светодиоды производят только одну «полосу» цвета, а белые светодиоды, содержащие смесь красных, зеленых и синих светодиодов, очень дороги в производстве. Однако хитрость со светодиодными лампами заключается в том, что они не только полагаются на светодиодную технологию, но и используют класс материалов, называемых «неорганическими люминофорами». Эти материалы поглощают часть света, испускаемого синим или УФ-светодиодом, а затем светятся с немного большей длиной волны. Смесь цветов светодиода и неорганического люминофора при правильном сочетании выглядит белой. Распространенной комбинацией является использование синих светодиодов с неорганическим люминофором, который поглощает синий свет и излучает желтый и красный цвета. Однако новых полезных типов этих важных материалов для преобразования света не хватает. Несмотря на то, что есть хорошее понимание того, как настроить свойства этих материалов, сам процесс открытия по-прежнему опирается на подход «проб и ошибок» и простые правила проектирования.
Могут ли алгоритмы заниматься химией?
Профессор Бргох заинтересован в использовании машинного обучения для продвижения области неорганических люминофоров среди других функциональных материалов. На сегодняшний день известно лишь несколько пригодных для использования люминофоров, обладающих свойствами, необходимыми для применения в светодиодном освещении. Помимо способности поглощать и излучать фотоны с правильными длинами волн, пригодные для использования неорганические люминофоры должны соответствовать еще одному важному критерию: они должны иметь высокий квантовый выход люминесценции. Другими словами, им необходимо эффективно преобразовывать поглощенные фотоны в излучаемые фотоны.
Так какие же свойства новых материалов влияют на их квантовый выход? Возможно, самым важным фактором является структурная жесткость соединения на атомарном уровне. Молекулы с гибкой структурой склонны преобразовывать большую часть поглощенных ими фотонов в колебания (фононы), которые переносят энергию в тепло, а не в свет.
Чтобы машинное обучение использовало жесткость в качестве метрики, важно иметь единую метрику, которая может обобщать жесткость соединения. Многие считают температуру Дебая лучшим показателем жесткости, доступным в настоящее время, но у нее есть проблема: она рассчитывается с использованием модулей упругости соединения. Эти модули упругости были измерены или смоделированы с помощью вычислений только для примерно 10% всех известных неорганических соединений.
Температуры Дебая, предсказанные ML
Эта проблема — низкий процент потенциальных материалов с экспериментальными или расчетными температурами Дебая — именно здесь Бргох и его команда использовали машинное обучение. Обучив алгоритм с использованием известных температур Дебая, наряду с множеством других показателей, доступных для неорганических соединений, команда Бргоха смогла предсказать температуру Дебая для гораздо большего числа соединений — более 120 000 — на основе данных из базы данных кристаллов Пирсона.
Одним из ключевых факторов является наличие электронной «запрещенной зоны», присутствующей в структуре кристалла-хозяина. Неорганические люминофоры состоят из кристаллической структуры, легированной очень небольшим количеством редкоземельного иона. Одним из распространенных примеров кристаллической структуры-хозяина является иттрий-алюминиевый гранат или YAG. Замена очень небольшого количества ионов в структуре кристалла редкоземельными элементами, такими как церий (III), позволяет получить неорганический люминофор, который можно использовать в белых светодиодах.
Для кристалла-хозяина важно иметь большую электронную запрещенную зону, потому что малая ширина запрещенной зоны может привести к более низким квантовым выходам в соединении люминофора. Поэтому команда также создала модель машинного обучения, которая могла предсказать ширину запрещенной зоны материала.
Визуализация тенденций
Фильтрация исходных 120 000 соединений из базы данных на основе предсказанной машинным обучением температуры Дебая и ширины запрещенной зоны, а также наличия по крайней мере трех элементов в соединении, оставила немного более управляемый шорт-лист из 35 371. Однако построение графика полученных предсказанных температур Дебая в зависимости от ширины запрещенной зоны для каждого из соединений позволило создать сортировочную диаграмму, которую можно было использовать для разделения идеальных соединений-кандидатов неорганического фосфора на основе их положения на диаграмме — те, что выше и правее, имеют большую машину. температура Дебая с оценкой обучения и большая ширина запрещенной зоны в кристалле-хозяине: оба являются хорошими показателями высокой квантовой эффективности.
Полученная диаграмма также подчеркивает некоторые интересные тенденции, связанные с типами люминофоров. Например, все сульфиды имели относительно низкие температуры Дебая и относительно малую ширину запрещенной зоны, что означает, что они с меньшей вероятностью могут быть хорошими материалами-кандидатами. С другой стороны, нитриды, как правило, имеют умеренно большую ширину запрещенной зоны и высокие температуры Дебая. Поэтому неудивительно, что многие известные полезные люминофоры основаны на нитридных кристаллических структурах.
«Наиболее важным фактором является структурная жесткость соединения на атомном уровне».
Силикаты и алюминаты являются наиболее распространенными классами люминофоров, и это соответствует широкой запрещенной зоне, наблюдаемой на диаграмме Бргоха. Также известно, что эти классы люминофоров имеют большой диапазон квантовой эффективности, и это соответствует большому диапазону предсказанных температур Дебая, показанных на диаграмме. Фосфаты, как правило, имеют большую ширину запрещенной зоны и умеренные температуры Дебая. Недавние разработки обнаружили некоторые фосфаты, замещенные редкоземельными элементами, с хорошей квантовой эффективностью люминесценции, и эти данные подтверждают возможность обнаружения большего количества.
Количество боратов, обнаруженных в самом верхнем правом углу диаграммы, стало неожиданностью для Бргоха. Их высокая температура Дебая — показатель жесткости кристалла — возможно, была связана с плотной упаковкой атомов, которая стала возможной благодаря очень маленькому размеру бора.
Синтез машинно-выбранного соединения
Чтобы проверить возможности своей методологии прогнозирования и фильтрации, основанной на машинном обучении, Бргох и его команда использовали диаграмму для идентификации особенно замечательного соединения — NaBaB9O15 — бората с очень многообещающими предсказанными свойствами.
Бргох и его команда синтезировали это соединение с различным количеством европия, заменив от 0,5% до 5% атомов бария в кристаллической структуре. Они обнаружили, что эти соединения можно легко получить с помощью нескольких стадий нагревания.
Когда синтез был завершен, команда Бргоха определила, верны ли их прогнозы и предположения. Вычислительный анализ структуры, теперь подтвержденный рентгеновской дифракцией, показал, что температура Дебая была предсказана с точностью до 12% от ее фактического значения, и что носитель действительно имеет очень широкую запрещенную зону.
Было показано, что легированный европием NaBaB9O15 поглощает ультрафиолетовый свет, а самые яркие из протестированных соединений содержали 3% европия, что соответствует фантастической квантовой эффективности люминесценции 95%. Концентрация европия более 3% привела к снижению квантовой эффективности — считается, что это связано с процессом самогашения, когда атомы Eu находятся слишком близко друг к другу в кристаллической структуре, что приводит к передаче энергии между атомами Eu.
Высокие температуры? Нет пота
NaBa0,97Eu0,03EuB9O15, в отличие от многих неорганических люминофоров, также сохраняет свою высокую квантовую эффективность даже при высоких температурах. Это важное свойство неорганических люминофоров, которые могут подвергаться воздействию высоких температур даже при нормальных условиях эксплуатации. Дальнейшее исследование показывает, что структура этого соединения не изменяется даже до 500 Кельвинов. Вот почему высокая квантовая эффективность не меняется даже при повышенных температурах.
Это соединение активируется ультрафиолетовым светом, поэтому в настоящее время оно может лучше подходить для лазерных применений, чем белое светодиодное освещение. Однако известно, что изменение свойств этого соединения путем легирования одного и того же кристалла различными редкоземельными металлами в разных соотношениях является эффективным методом изменения этих типов свойств. Изменение условий синтеза также может изменить расположение редкоземельных элементов в кристаллической структуре. Действительно, исследователи обнаружили, что снижение температуры реакции для получения этого материала приводит к получению столь желанного зеленого люминофора, который также функционален при высокой температуре.
Более важным является фундаментальный результат, заключающийся в том, что машинное обучение можно успешно использовать для расширения наборов данных, что привело к открытию нового жизнеспособного неорганического люминофорного материала.
Каковы следующие шаги по применению машинного обучения для улучшения белого светодиодного освещения?
Наши следующие шаги включают создание моделей для предсказания цвета люминесценции материала. Это сложная задача, которая будет включать измерение эмиссии огромного количества образцов. Затем мы можем создать модель, которая сообщит нам ожидаемый цвет для любой данной композиции. Как только это будет сделано, мы охватим все основные аспекты: эффективность, ширину запрещенной зоны, температурную зависимость и цвет. Наконец-то мы сможем поместить эту независимую модель в единую модель машинного обучения, которая поможет нам оптимизировать каждый компонент. Кроме того, в будущем появится много возможностей для применения искусственного интеллекта и автоматизации, которые помогут нам синтезировать наиболее перспективные материалы.
Ссылки
- Чжо, Ю., Мансури Техрани, А., Олейник, А.О., Дьюк, А.С., и Бргох, Дж. (2018). Идентификация эффективного, термостойкого неорганического люминофора с помощью машинного обучения. Nature Communications, 9(1), 1.
https://doi.org/10.1038/s41467-018-06625-z - Чжо Ю., Мансури Техрани А. и Бргоч Дж. (2018) Прогнозирование ширины запрещенной зоны неорганических твердых тел с помощью машинного обучения. The Journal of Physical Chemistry Letters, 9(7), 1668−1673.
https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.8b00124 - Дюк, AC, Харияни, С., и Бргох, Дж. (2018). Ba3Y2B6O15:Ce3+ — высокосимметричный синий люминофор с узким диапазоном излучения для белого освещения с широкой гаммой. Chemistry of Materials, 30(8), 2668–2675.
https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.8b00111 - Чжун, Дж., Чжо, Ю., Харияни, С., Чжао, В., Вэнь, Дж., и Бргох, Дж. (2019). Преодоление голубого разрыва в направлении светодиодного освещения полного спектра с помощью NaMgBO3:Ce3+. Chemistry of Materials, 32(2), 882–888.
https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.9b04739 - Чжо, Ю., и Бргох, Дж. (2021). Возможности для люминесцентных материалов следующего поколения с помощью искусственного интеллекта. Журнал физико-химических писем, 12(2), 764–772. DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c03203
- Чжо Ю., Харияни С., Армиджо Э., Аболиде Лоусон З. и Бргоч Дж. (2019). Оценка температуры термической закалки в оксидных люминофорах, замещенных Eu3+, с помощью машинного обучения. Прикладные материалы и интерфейсы ACS, 12(5), 5244–5250.
https://doi.org/10.1021/acsami.9b16065
Научно-исследовательские цели
Джакоа Бргох и его команда исследуют применение методов машинного обучения в дизайне нового освещения.
Финансирование
Национальный научный фонд (DMR-1847701 и CER-1911311), Фонд Уэлча (E-1981), Техасский центр сверхпроводимости и фонд Альфреда П. Слоана.
Био
Профессор Джакоа Бргох защитил докторскую диссертацию. в Университете штата Айова и в докторантуре Калифорнийского университета в Санта-Барбаре. Джакоа присоединился к химическому факультету Хьюстонского университета в 2014 году и возглавляет междисциплинарную исследовательскую группу, занимающуюся темами, которые охватывают синтез материалов, определение характеристик, вычисления и машинное обучение.
Контакты
Адрес
3585 Cullen Blvd. Комната 112
Университет Хьюстона
Хьюстон, Техас 77204 США
Электронная почта: [email protected]
T: +1–713–743–6233
W: www.brgochchemistry.com
